柔性電子傳感器的發展極大地改變了我們的日常生活，并被廣泛應用于醫療監測、可穿戴電子設備以及人機交互界面等領域。由于柔性傳感器通常用于橋接人體組織和電極，因此必須具有與人體組織相似的力學性能和極好的生物相容性，以最大程度地減少力學失配以及減輕免疫反應。近年來，水凝膠由于其柔軟的特性和卓越的生物相容性，而成為制作柔性生物傳感器的理想材料，由此衍生出了通過將導電填料(例如納米金屬線，碳納米管，和石墨烯等)引入自修復水凝膠基質中來構建此類水凝膠的方法。而高剛度的填料會通過限制聚合物鏈的移動性而降低水凝膠的自修復能力。此外，水凝膠的高電導率和敏感性通常需要高于臨界濃度(即滲透閾值)的高填充比，這通常會導致納米/微米級聚集體的產生以及力學性能的下降。導電自修復水凝膠(Conductive self-healing hydrogels，CSHs)作為一類傳感材料，有希望應用于下一代柔性電子產品。目前，阻礙CSH開發和應用的一大難題在于兼顧力學、電學和自愈合性能之間的矛盾。

鑒于此，四川大學周濤教授、德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授合作創造性地通過預滲透方法開發了具有超分子雙網絡結構的新型CSH。得益于自修復水凝膠基質和導電聚合物水凝膠網絡之間建立的動態界面相互作用(氫鍵和靜電相互作用)，在不犧牲自修復性能的情況下，顯著提高了所得PAAN水凝膠的力學和電學性能。這種水凝膠網絡設計有望應用于人機交互界面和軟機器人的下一代水凝膠電子設備。

該策略通過將導電聚苯胺(PANI)前聚體預先浸入可自愈合的疏水聚丙烯酸(HAPAA)水凝膠基質中，制備出了超分子雙網絡CSH。HAPAA和PANI網絡之間的動態界面相互作用有效地增強了HAPAA / PANI(PAAN)水凝膠的力學性能，并可以彌補力學強度提高對自愈合的負面影響。此外，互連的PANI網絡賦予PAAN水凝膠高電導率和出色的傳感性能。因此，PAAN水凝膠的力學和電學性能同時得到顯著增強，而且不會損害HAPAA基質的自愈合性能，從而使PAAN水凝膠兼顧了力學、電學和自愈合性能。這項研究為解決力學強度和自愈合性能之間的內在矛盾提供了一種可行的策略，同時也為開發新興的高性能CSH提供了一條新穎的途徑。

文章亮點：

1、所獲得的PAAN水凝膠具有優異的力學性能，如高可拉伸性(2590%)、強度(0.9 MPa)、韌性(7.85M J m -3)、斷裂能(4200 J m -2)。

2、互連的PANI網絡賦予了PAAN水凝膠高導電性(~3.35 S m -1)以及卓越的傳感性能，如高靈敏度(GF=17.9)、低探測極限(0.05%應變)、高響應速度(80 ms)以及優秀的再現性。

3、該PAAN水凝膠可用于人體運動和生理信號監控的可穿戴式傳感器，手寫監測的柔性觸摸屏以及用于監測壓力大小和分布的人造電子皮膚，并能愈合過程后恢復其電學性能。

圖1 物理交聯PAAN水凝膠內部的多種相互作用

圖2 PAAN水凝膠的力學性能

圖3 PAAN水凝膠的自愈合性能

圖4 PAAN水凝膠的傳感性能

圖5 基于PAAN水凝膠的傳感技術：可監測人體關節運動，生理信號和制成柔性觸摸屏